Espectroscopia de multicoincidência por tempo de vôo aplicada ao estudo dos orbitais de valência de moléculas simples

Abstract

Neste trabalho nós aplicamos a espectroscopia de multicoincidência por tempo de vôo para estudar a fotofragmentação na região de valência de moléculas simples ionizadas por radiação síncrotron. Realizamos medidas de espectroscopia de multicoincidência para as moléculas de ozônio e de oxigênio usando luz ultravioleta da linha TGM do Laboratório Nacional de Luz Síncrotron – LNLS, usando-se fótons com energia de 12,00 a 21,54 eV. O ozônio é um gás de grande interesse científico, devido a sua importância para a vida terrestre por atuar como barreira para as radiações ultravioletas do sol. E também por apresentar desafios experimentais e teóricos interessantes; por ser uma molécula triatômica com átomos iguais, altamente reativa, e de estrutura eletrônica complexa. Os espectros de ozônio foram comparados com resultados anteriores também realizados na linha TGM, mas sem filtro de harmônicos superiores de energia. Valores mais precisos das primeiras energias adiabáticas de ionização do ozônio foram determinados e correlacionados aos três primeiros estados eletrônicos da molécula. Um estudo dos canais de dissociação da molécula de ozônio usando espectroscopia de multicoincidência na região de 12 a 14 eV é apresentado. Outro assunto abordado nesta Dissertação é a espectroscopia de líquidos. Este ramo da espectroscopia está em evolução e por isso necessita de desenvolvimento de instrumentação científica específica. Durante este trabalho nós desenvolvemos um bico de micro-jato que será conectado a uma câmara experimental projetada também para medidas de líquidos. Resultados prévios indicam que a espessura do capilar do bico deve ser da ordem de 10 μm. O procedimento utilizado na construção dos bicos permitiu a caracterização dos capilares com 50 μm e 75 μm. Os testes incluíram medidas de fluxo, de comprimento uniforme do feixe e determinação do diâmetro do feixe por difração de luz. ______________________________________________________________________________________ ABSTRACT

In the present work we have applied multicoincidence time-of-flight spectroscopy in order to study the fotofragmentation in the valence region of simple molecules ionized by synchrotron radiation. We have carried out measures of multicoincidence spectroscopy to ozone and oxygen molecules, using ultraviolet light of the TGM beamline from Brazilian Synchrotron Light Laboratory – using photons with energy from 12,00 to 21,54 eV. Ozone gas plays a significant scientific role, due to its importance for terrestrial life, it actuates as a barrier to the ultraviolet radiation from the sun. Also for present experimental an theoretical challenges; because it is a triatomic molecule with equal atoms, highly reactive and with complex electronic structure. The spectra of ozone were also compared with previous results achieved in beamline TGM, but without filtering of harmonics of higher energy. More accurate values of the first ionization adiabatic energy of the ozone were determined and correlated to the first three electronic states of the molecule. A study of the channels of dissociation for ozone using multicoincidence spectroscopy in the region of 12 to 14 eV is presented. Another issue addressed in this Dissertation is the spectroscopy of liquids. This branch of spectroscopy is in progress and therefore requires the development of specific scientific instrumentation. During this work we have developed one micro-jet nozzle that will be connected to a experimental chamber also designed to measurements of liquids. Previous results indicated that the hickness of the capillar nozzle should be at order of 10 μm. The procedure used in the construction of nozzles allowed the characterization of the capillar with 50 μm and 75 μm. The tests included measures of flow, uniform length and the diameter of the beam by light diffraction.