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Please use this identifier to cite or link to this item: https://repositorio.unb.br/handle/10482/41183
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Title: Nanoadsorventes magnéticos core@shell para remoção de espécies de As(V) e corante RBBR de soluções aquosas : síntese, caracterização e aplicação
Authors: Oliveira, Helena Augusta Lisboa de
Orientador(es):: Campos, Alex Fabiano Cortez
Assunto:: Nanoadsorventes magnéticos
Remoção de corantes
Remoção de metais tóxicos
Issue Date: 16-Jun-2021
Citation: OLIVEIRA, Helena Augusta Lisboa de. Nanoadsorventes magnéticos core@shell para remoção de espécies de As(V) e corante RBBR de soluções aquosas: síntese, caracterização e aplicação. 2021. 122 f., il. Tese (Doutorado em Tecnologias Química e Biológica)—Universidade de Brasília, Brasília, 2021.
Abstract: Metais tóxicos e corantes estão entre os poluentes perigosos mais comuns presentes em águas residuárias industriais. A adsorção é uma das técnicas de tratamento de efluentes mais empregadas, e pode ser aperfeiçoada ao utilizar-se adsorventes em escala nanométrica, os nanoadsorventes. Para lidar com a dificuldade de seu manuseio e separação química do meio aquoso, a filtração magnética para adsorventes magnéticos surge como uma promissora solução. Nesse cenário, o objetivo deste trabalho foi elaborar, caracterizar e avaliar a aplicação de novos nanoadsorventes magnéticos baseados em nanopartículas core@shell visando a remoção do corante têxtil Azul Brilhante de Remazol R (RBBR) e do metal tóxico arsênio (As(V)) de meios aquosos. Os nanoadsorventes foram constituídos por um núcleo de ferrita de cobalto, que promove eficiente separação magneticamente assistida, cobertas por uma casca de maghemita, que protege o núcleo contra oxidação e dissolução em meio fortemente ácido, além de possuir afinidade com o As(V), e recobertas superficialmente com o surfactante CTAB, no caso da remoção de RBBR, que permite a adsorção do corante em regiões polares e apolares. As amostras foram sintetizadas por coprecipitação, seguida de tratamento superficial e cobertura de CTAB, e passaram por caracterizações estrutural, morfológica, composicional, de carga e área superficiais e propriedades magnéticas, que mostraram sua aptidão em adsorver os poluentes e a viabilidade da separação química assistida magneticamente. Foram ainda investigadas as influências de diversas variáveis no processo de adsorção. O pH de melhor remoção foi igual a 2 para o As(V) e 3 para o RBBR. As isotermas seguiram os modelos de Freundlich e Langmuir na remoção de As(V) e RBBR, respectivamente, com qmáx de 46,9 e até 56,3 mg/g, respectivamente. O tempo de equilíbrio para a adsorção do As(V) foi longo e do RBBR foi notavelmente curto, com t1/2 de até 38 segundos. A cinética de adsorção seguiu os modelos de Elovich e o de Pseudo Segunda-Ordem para remoção de As(V) e RBBR respectivamente. A taxa de agitação atingiu um patamar ótimo de 400 RPM a partir do qual seu aumento influencia pouco na adsorção de RBBR. Os testes termodinâmicos da adsorção de RBBR indicam que a adsorção é um processo espontâneo e favorável, e que os nanoadsorventes possuem afinidade pelas moléculas de corante independentemente da temperatura. A presença dos interferentes Na2SO4 e PO4 3− impactou negativamente a adsorção de RBBR, e As(V), respectivamente. A adsorção de As(V) foi indiferente na presença de ácido húmico e foi favorecida com NaCl. A amostra de menor tamanho médio cristalino para remoção de RBBR obteve desempenho superior, o que se relaciona à sua maior área superficial. As amostras passaram por 3 ciclos de reuso. Os nanoadsorventes propostos se mostraram potencialmente aplicáveis para remoção dos poluentes testados, com capacidade de reutilização das amostras, e potencial recuperação dos componentes de arsênio, sendo assim promissoras e sustentáveis opções para o tratamento de efluentes.
Abstract: Toxic metals and dyes are among the most common hazardous pollutants present in industrial wastewater. Adsorption is one of the most used effluent treatment techniques, and can be improved by using nano-scale adsorbents, the nanoadsorbents. To deal with the difficulty of handling and chemical separation from the aqueous medium, magnetic filtration for magnetic adsorbents appears as a promising solution. In this scenario, the objective of this work was to elaborate, characterize and evaluate the application of new magnetic nanoadsorbents based on core@shell nanoparticles in order to remove the textile dye Remazol Brilliant Blue R (RBBR) and the toxic metal arsenic (As(V)) from aqueous media. The nanoadsorbents were constituted by a cobalt ferrite core, which promotes an efficient magnetically assisted separation, covered by a maghemite shell, which protects the core against oxidation and dissolution in a strongly acidic medium, besides having an affinity with As(V), and superficially covered with the CTAB surfactant, in the case of RBBR removal, which allows the adsorption of the dye in polar and nonpolar regions. The samples were synthesized by coprecipitation, followed by a surface treatment and CTAB coverage, and underwent structural, morphological, compositional, charge and surface area and magnetic properties characterizations, which showed their ability to adsorb pollutants and the viability of magnetically assisted chemical separation. The influence of several variables on the adsorption process was also investigated. The best removal was at pH 2 for As(V) and 3 for RBBR. The isotherms followed the Freundlich and Langmuir models to remove As(V) and RBBR, respectively, with a qmax of 46.9 and up to 56.3 mg/g, respectively. The equilibrium time for As(V) adsorption was long, while for RBBR it was remarkably short, with t1/2 of up to 38 seconds. The adsorption kinetics followed the Elovich and Pseudo Second-Order models for removing As(V) and RBBR respectively. The agitation rate reached an optimum level of 400 RPM, after which its increase had little influence on adsorption of RBBR. Thermodynamic tests of RBBR adsorption indicate that the adsorption is a spontaneous and favorable process, and that the nanoadsorbents have affinity for the dye molecules regardless of temperature. The presence of the interferents Na2SO4 and PO4 3− negatively impacted the adsorption of RBBR and As(V), respectively. The adsorption of As(V) was indifferent in the presence of humic acid and was slightly favored with NaCl. The sample with the lowest average crystalline size obtained superior performance for RBBR removal, which is related to its larger surface area. The samples went through 3 reuse cycles. The proposed nanoadsorbents proved to be potentially applicable for removing the tested pollutants, with the ability to reuse the samples, thus being promising and sustainable options for the treatment of effluents.
Description: Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Tecnologias Química e Biológica, 2021.
Agência financiadora: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES); Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq); Fundação de Apoio à Pesquisa do Distrito Federal (FAP/DF) e Global Affairs Canadá.
Appears in Collections:IQ - Doutorado em Tecnologia Química e Biológica

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