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Título: Estudo termodinâmico do processo de carregamento elétrico da interface superfície-dispersão em nanocoloides magnéticos à base de nanopartículas core-shell do tipo CoFe2O4@γFe2O
Autor(es): Almeida, Marcelo Rubens Braga de
Orientador(es): Campos, Alex Fabiano Cortez
Assunto: Colóides magnéticos
Estabilidade coloidal
Nanopartículas magnéticas
Data de publicação: 14-Jan-2018
Referência: ALMEIDA, Marcelo Rubens Braga de. Estudo termodinâmico do processo de carregamento elétrico da interface superfície-dispersão em nanocoloides magnéticos à base de nanopartículas core-shell do tipo CoFe2O4@γFe2O3. 2018. xvi, 83 f., il. Dissertação (Mestrado em Ciência de Materiais)–Universidade de Brasília, Planaltina, 2018.
Resumo: Coloides magnéticos são materiais líquidos à temperatura ambiente e possuem propriedades magnéticas interessantes e amplas aplicações biomédicas, ambientais e tecnológicas. A estabilidade coloidal desses materiais deve ser monitorada para evitar fenômenos de aglomeração, o que é feito por um balanço complexo de forças atrativas de van der Waals, interações magnéticas dipolares e interações eletrostáticas repulsivas. As interações repulsivas podem ser ajustadas através da carga superficial das nanopartículas, que é gerada a partir de reações de protonação e desprotonação dos grupos de superfície. Assim, tanto a densidade de carga superficial quanto o potencial zeta são parâmetros imprescindíveis para a determinação da estabilidade coloidal dos ferrofluidos. Não obstante o controle desses parâmetros por meio de variações de pH e/ou força iônica do meio, a temperatura também é um fator essencial que permite, não somente monitorar a estabilidade coloidal, como também compreender o comportamento termofílico/termofóbico desses materiais. Nesse contexto, o objetivo deste trabalho é investigar a termodinâmica do processo de carregamento elétrico da interface superfície-dispersão de nanopartículas core-shell do tipo CoFe2O4@γ-Fe2O3. O coloide foi sintetizado através do método de coprecipitação hidrotermal em meio alcalino. A caracterização estrutural e morfológica das nanopartículas foi realizada por difração de raios X e microscopia eletrônica de transmissão e as propriedades magnéticas foram investigadas por medidas de magnetização à temperatura ambiente. A densidade superficial de carga das nanopartículas em diferentes temperaturas foi determinada utilizando titulações potenciométricas e condutimétricas simultâneas. O tamanho hidrodinâmico e a mobilidade eletroforética das nanopartículas foram determinadas por espalhamento dinâmico de luz e eletroforese por efeito doppler com Laser, respectivamente. Os valores do potencial zeta foram calculados utilizando a equação de Henry para quatro temperaturas distintas. Os parâmetros termodinâmicos do processo de desprotonação-protonação dos sítios superficiais foram calculados através do formalismo Bérubé e De Bruyn. Os resultados revelaram que o processo de desprotonação é endotérmico, espontâneo e ocorre com aumento de desordem na interface nanopartículas/dispersão. Esse comportamento justifica a redução significativa do potencial zeta e do valor de saturação da densidade de carga superficial com o aumento da temperatura. Finalmente, os resultados obtidos fornecem informações valiosas para compreender o comportamento termofílico de ferrofluidos aquosos estabilizados em meio ácido.
Abstract: Magnetic colloids are liquid materials at room temperature and have interesting magnetic properties and ample biomedical, environmental and technological applications. The colloidal stability of these materials should be monitored to avoid agglomeration phenomena. The monitoring is done by a complex balance of attractive van der Waals forces, dipole magnetic interactions and repulsive electrostatic interactions. The repulsive interactions can be adjusted through the surface charge of the nanoparticles, which is generated from protonation and deprotonation reactions of the surface groups. Thus, both the surface charge density and the zeta potential are essential parameters for determining the colloidal stability of the ferrofluids. Despite the control of these parameters by means of variations of pH and/or medium ionic strength, the temperature is also an essential factor that allows not only to monitor the colloidal stability but also to understand the thermophilic/thermophobic behavior of these materials. In this context, the objective of this paper is to investigate the thermodynamics of the electrical loading process of the surface-dispersion interface of core-shell nanoparticles of the type CoFe2O4@-Fe2O3. The colloid was synthesized through the hydrothermal coprecipitation method in alkaline medium. The structural and morphological characterization of the nanoparticles was performed by X-ray diffraction and transmission electron microscopy. The magnetic properties were investigated by magnetization measurements at room temperature. The surface charge density of the nanoparticles at different temperatures was determined using simultaneous potentiometric and conductometric titrations. The hydrodynamic size and electrophoretic mobility of the nanoparticles were determined by dynamic scattering of light and Doppler electrophoresis with Laser, respectively. The zeta potential values were calculated using the Henry equation for four different temperatures. The thermodynamic parameters of the deprotonation-protonation process of the superficial sites were calculated through the formalism Bérubé and De Bruyn. The results revealed that the deprotonation process is endothermic, spontaneous and occurs increasing disorder at the nanoparticle/dispersion interface. This behavior justifies the significant reduction of the zeta potential and the saturation value of the surface charge density with increasing temperature. Finally, the results obtained provide valuable information to understand the thermophilic behavior of acid-stabilized aqueous ferrofluids.
Informações adicionais: Dissertação (mestrado)–Universidade de Brasília, Faculdade UnB de Planaltina, Programa de Pós-Graduação em Ciência de Materiais, 2018.
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